早期硫磺是製造火藥的主要原料，因此，硫磺礦產甚豐的陽明山區發展史乃併隨硫磺的開採而展開。據記載，明氏時，沿海漁民即以瑪瑙、手鐲等物品和本區原住民換取硫磺。清康熙年間，探險家郁永河曾渡海來台，採集訪硫磺，足跡達北投行義路與陽投公路間之大磺嘴硫氣孔區。
由於硫磺在軍事上的重要性，當時曾吸引部份不法之徒私自潛入山區偷採硫磺以製造火藥，清朝政府恐怕事態擴大引發事端，從康熙到同治將近兩百年中，下詔發布封礦、禁採之令，除派兵駐守外，並於每年的四季仲月派兵焚燒噴氣孔芒草，也以重刑嚴懲杜絕私採硫磺的活動；此情況持續到光緒年間才漸漸改變，先有沈葆禎奏請開禁，光緒13年 (西元1887年)，劉銘傳正式奏請將硫磺開放官辦，於是設置全台磺務總局，主管硫磺採辦事務，至此，採硫事業終於真正開禁；而漢人的足跡也在這段期間自士林、北投沿磺溪而擴散到大屯山區的竹子湖一帶，唯本區因硫磺氣的影響，土地貧瘠，並不利於種植作物，故當時入山的漢人，多以燒山種茶維生，將山坡地開闢為茶園，而原本居住於此地的凱達格蘭人就在漢人移民的同化下逐漸的消失。在日治期間，陽明山區有八大採硫磺區，直至戰後，因硫磺可由石油提煉，採硫磺業也漸趨沒落。
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